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多维相干光谱显示铯铅卤化物钙钛矿纳米晶体中的三重态相干

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先进的光电技术需要具有新设计特性的材料。示例包括一类名为金属卤化物钙钛矿的材料,对形成具有光伏效率的钙钛矿太阳能电池具有重要意义。最近的进展也将钙钛矿纳米晶体应用于发光器件中。的异常有效的发光卤化铯铯钙钛矿的产生可能是由于由三个明亮的三重态形成的独特的激子精细结构,该结构与近端的深色单重态几乎没有相互作用。激子是负责纳米结构半导体发射特性的电子激发,其中最低能量的激子态预计寿命长,因此发射不良(或“暗”)。

在现在发表在《科学进展》上的新报告中,刘伯特以及美国密歇根大学和巴西坎皮纳斯州立大学的一组物理和化学科学家使用了低温(超冷)温度下的多维相干光谱技术进行研究。没有分离出立方体形状的单纳米晶体的精细结构。这项工作揭示了涉及铯碘化铅(CsPbI 3)的三重态的相干性(相对于时空的波特性)。)纳米晶体集合体。基于三重态和三重态之间相干性的测量结果,研究小组获得了一个独特的激子精细结构能级排列顺序,该顺序由暗态组成,并在能量上位于明亮的三重态歧管中。

构建卤化铯铯纳米晶体的集合体

在这项工作中,刘等。提取了信息处理的关键数据,以在低温下构建铯碘化铯纳米晶(CsPbI 3)集成体。第一个合成的卤化铯铅钙钛矿是一个多世纪以前开发的,其化学通式为CsPbX 3(其中X =氯-Cl,溴-Br或碘-I),最近的生产形成了结合在一起的CsPbX 3纳米晶体钙钛矿与胶体纳米晶体材料的优势。该钙钛矿型纳米晶表现出与荧光量子产率达到近团结对比硫属化物纳米带梯度壳。

钙钛矿纳米晶体的异常亮度源自光学活性的,非简并的三重态,尽管存在暗单峰态,该三态仍然有效地发射。钙钛矿纳米晶体的独特激子精细结构提高了胶体纳米晶体在量子信息处理应用中的潜力。但是,研究人员需要对钙钛矿纳米晶体中的相干动力学有深入的了解,才能将激子叠加态作为信息载体进行工程化,这尚未得到很好的理解。刘等。因此使用了多维相干光谱来测量三重态激子,并给出了明暗级混合的有序证据,这使得三重态激子只能部分亮。然后,该团队通过自下而上的工程方法,将钙钛矿纳米晶体用作潜在的量子应用材料平台。

三重态量子路径和费曼图

为了进行多维相干光谱,研究小组使用了多维光学非线性光谱仪,将三个激光脉冲作为三个不同时延(τ,T和t)的函数聚焦到钙钛矿纳米晶体集合体上。在实验过程中,科学家傅立叶将发出的四波混合信号转换为多维频谱中两个或所有三个时间延迟的函数。他们通常将光物质相互作用的结果序列称为量子途径。该团队使用双面费曼图概念性地表示了量子路径。这些图包含垂直排列的密度矩阵元素序列,这些序列从初始基态种群开始,在该初始基态种群中,时间向上传播,并通过与每个激励脉冲的相互作用在密度矩阵中引入了变化。他们注意到定义为“激发态发射”(ESE),“基态漂白剂”(GSB)和“激发态吸收”(ESA)的三种量子途径,并且在这项工作中仅考虑了E??SE和GSB途径。

傅立叶变换研究以前已经揭示了各种钙钛矿材料的新电子特性。为了实验性地探查不同的量子路径,研究小组在设置中选择了第二个激光脉冲的偏振,以使其平行或正交于其他两个脉冲的共线偏振。他们通过共线性和交叉线性激发在4.6 K的温度下获得了单量子光谱。光谱显示在对角线方向上拉长了许多峰,以反映不均匀的光谱展宽。为了解释两种激发极化方案的峰结构,Liu等人。从理论上计算出变化的偶极子矩阵元素的相对峰值强度每个三重态转换的矢量和矢量方向,并从计算中得出重要结论。与集成的四波混合技术相比,单量子光谱在这项工作中特别有用。

刘等。接下来展示了许多相对于三重态间相干性产生边带的量子途径,即三重态之间的量子相干性不一定是偶极耦合的。三元组间的相干时间定义了可以在实验设置中相干地操纵所涉及的超位置状态的时间尺度,这具有实际意义。为了直接测量和表征这些相干性,该团队使用了在变化的时延和温度(τ= 0和20 K)下的零量子光谱。对于交叉线性激发,研究人员通过将测得的四波混合信号通过垂直偏振器,从而绘制了在20 K处产生的交叉线性,零量子光谱,从而隔离了三重峰间相干路径。三重峰间相干度为强大的抗热移相能力(最高40 K),该工作还显示了四波混合信号的电子特性。

这样,Albert Liu和他的同事测量并表征了钙钛矿晶格中的光学频率三重态相干性和三重态相干性。结果与先前报道的其他卤化铅纳米晶体的结果明显不同。看来,即使钙钛矿晶格的单个组成原子发生微小变化,也可以极大地改变决定精细结构级有序性的相互作用,这值得进一步研究。该小组在实验和理论上提供了激子带边缘的证据,该激子带边缘的发射被中间的暗态部分淬灭,从而为各种钙钛矿中的激子基态贡献了重要见解。纳米晶体具有用于量子信息处理的潜在应用。

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